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金屬鹵化物鈣鈦礦綠光和紅外發(fā)射的發(fā)光二極管在實(shí)現(xiàn)高EQE方面取得了重大進(jìn)展。然而，實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的純藍(lán)光發(fā)射（~470 nm）的PeLEDs，并提高亮度和效率仍然是一個(gè)相當(dāng)大的挑戰(zhàn)。田建軍教授團(tuán)隊(duì)近年在藍(lán)光發(fā)射鈣鈦礦量子點(diǎn)/納米晶進(jìn)行了大量研究工作，旨在獲得具有高光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）、高穩(wěn)定性的藍(lán)光發(fā)射的材料。2018年，針對(duì)藍(lán)光產(chǎn)率低等問(wèn)題，該團(tuán)隊(duì)提出CsPbBr₃@CsPbBrx核殼結(jié)構(gòu)量子點(diǎn)?；诹孔映叽缧?yīng)，作者通過(guò)減小綠光CsPbBr₃的尺寸，將帶隙提升到藍(lán)光寬帶隙；同時(shí)引入一種非晶核殼結(jié)構(gòu)，有效減少激子猝滅，最終實(shí)現(xiàn)高藍(lán)光PLQY（ACS Energy Lett. 2018, 3, 245-251）。但是，非晶殼的穩(wěn)定性差，易于晶化。該團(tuán)隊(duì)在鹵化物鈣鈦礦量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)中引入Cu²⁺摻雜。EXAFS分析結(jié)果顯示，Cu離子的引入提升了B位原子與X位原子的鍵能，進(jìn)而提高了材料結(jié)構(gòu)的熱穩(wěn)定性；同時(shí)原子排序更加規(guī)則，晶格畸變減少，有利于電荷的輻射復(fù)合和熒光量子產(chǎn)率。最終獲得高熱穩(wěn)定性（~250 ℃）和高PLQY（>80%）的藍(lán)光發(fā)射鈣鈦礦量子點(diǎn)（J. Phys. Chem. Lett. 2019, 10, 943-952）。這一研究結(jié)果為鹵化物鈣鈦礦量子點(diǎn)實(shí)際應(yīng)用提供了參考。

最近，該團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種新的方法，用以制備純藍(lán)光發(fā)射的小尺寸(~4 nm) CsPbBr₃量子點(diǎn)，其具有超低的空位缺陷態(tài)密度和優(yōu)良的環(huán)境穩(wěn)定性。首先，作者利用酸性的氫溴酸（HBr）蝕刻不完整的[PbBr₆]^4-八面體，從而去除量子點(diǎn)上的表面缺陷和過(guò)量的羧酸鹽配體，實(shí)現(xiàn)Pb²⁺和Br^-離子的精確配位。在此過(guò)程中，先后引入了雙十二烷基胺（DDDAM）和苯乙胺（PEA），與剩余未配位的位點(diǎn)鍵合，并且與量子點(diǎn)表面原有的長(zhǎng)鏈有機(jī)配體進(jìn)行原位配體交換，從而獲得了高質(zhì)量、穩(wěn)定且具有超低空位缺陷態(tài)密度的量子點(diǎn)（圖1）。

圖1. 酸刻蝕驅(qū)動(dòng)配體交換制備高性能藍(lán)光發(fā)射量子點(diǎn)的反應(yīng)機(jī)理圖

（來(lái)源：Advanced Materials）

作者首先對(duì)刻蝕和配體交換過(guò)程前后制備的藍(lán)光發(fā)射量子點(diǎn)的基本性能進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，處理后的量子點(diǎn)的晶格結(jié)構(gòu)未發(fā)生變化，仍為CsPbBr₃結(jié)構(gòu)，與原始量子點(diǎn)相比，處理后的納米晶具有更規(guī)則的形狀和均勻的尺寸分布，這可以歸因于不完整的[PbBr₆]^4-八面體被去除以及配體交換過(guò)程減少了空間位阻。原始量子點(diǎn)和處理后的量子點(diǎn)分別在461 nm和458 nm處表現(xiàn)出純藍(lán)色發(fā)射（圖2）。處理后的量子點(diǎn)（23 nm）的半峰寬明顯小于原始量子點(diǎn)的半峰寬（35 nm），這是由于處理后的納米晶具有更均勻的尺寸分布和較低的缺陷態(tài)密度。處理后的量子點(diǎn)的光致發(fā)光（PL）強(qiáng)度大大增強(qiáng)，其PLQY（約97%）顯著高于原始量子點(diǎn)（48%）。與原始量子點(diǎn)相比，處理后的量子點(diǎn)的紫外輻照穩(wěn)定性大大增強(qiáng)，在365 nm紫外光下連續(xù)照射1h后，其PL光譜的峰位和峰寬并未發(fā)生明顯的變化。

圖2. 刻蝕和配體交換前后的藍(lán)光發(fā)射量子點(diǎn)的結(jié)構(gòu)和光學(xué)性能、穩(wěn)定性對(duì)比

（來(lái)源：Advanced Materials）

作者基于這種高性能的藍(lán)光發(fā)射量子點(diǎn)，利用溶液法工藝制備了發(fā)光二極管器件。即除了通過(guò)熱真空蒸發(fā)沉積的頂部電極，所有其他層都是通過(guò)全溶液法旋涂獲得的。PeLEDs器件在470 nm處表現(xiàn)出對(duì)稱的電致發(fā)光（EL）光譜峰，其半峰寬為27 nm（圖3），并有輕微紅移，其CIE顏色坐標(biāo)為（0.13,0.11），同時(shí)滿足NTSC和新Rec. 2020的標(biāo)準(zhǔn)，從而為顯示應(yīng)用實(shí)現(xiàn)了理想的純藍(lán)色發(fā)射性能。PeLEDs器件的最大EQE為4.7%，最大亮度為3850 cd m^?2，大大優(yōu)于目前報(bào)道的基于金屬鹵化物的純藍(lán)光發(fā)射PeLEDs的性能。作者在12.5 mA cm^?2的恒定電流密度和102 cd m^?2的初始亮度下，對(duì)器件進(jìn)行了運(yùn)行穩(wěn)定性測(cè)試。器件的運(yùn)行半衰期（T₅₀）為12 h，是迄今為止報(bào)道的最先進(jìn)的藍(lán)光PeLED的運(yùn)行穩(wěn)定性（圖4）。

圖3 基于處理后的量子點(diǎn)制備的PeLEDs器件的結(jié)構(gòu)和EL光譜

（來(lái)源：Advanced Materials）

圖4 基于處理后的量子點(diǎn)制備的純藍(lán)光PeLEDs器件的性能和穩(wěn)定性

（來(lái)源：Advanced Materials）

總結(jié)：作者基于酸刻蝕驅(qū)動(dòng)配體交換的方法，制備了高質(zhì)量純藍(lán)光發(fā)射鈣鈦礦CsPbBr₃量子點(diǎn)，相關(guān)PeLEDs器件實(shí)現(xiàn)了純藍(lán)光發(fā)射、3850 cd m^?2的亮度和12小時(shí)的運(yùn)行穩(wěn)定性，是迄今為止報(bào)道的純藍(lán)色PeLEDs的最高亮度和穩(wěn)定性。該工作發(fā)表在Advanced Materials（Adv. Mater. 2021, 2006722, DOI: 10.1002/adma.202006722）上，田建軍教授為該工作的通訊作者，博士生畢成浩、碩士生姚志偉為共同第一作者。該工作獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金（51774034, 51961135107, 51772026）、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目（2017YFE0119700）和北京自然科學(xué)基金（2182039）等資助。