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鋰離子電池（LIBs）如今已成為便攜式電子設備，電動汽車，固定式電網(wǎng)等必不可少的電源。然而在提高循環(huán)壽命、倍率性能、能量密度和工作溫度范圍以及提高LIBs安全性等方面仍面臨著巨大挑戰(zhàn)。其中使用高容量的正負極材料和高壓正極材料是增加電池能量密度的有效途徑。Ni含量超過80%的高鎳層狀氧化物LiNixMnyCo1?x?yO2（NMC）（比如NMC811），被認為是實現(xiàn)超高能量密度LIBs最有潛力的候選材料，且擁有更高電壓和低成本。不幸的是，在LiPF6構成的酯類電解液中，正極表面上形成的差的正極-電解質界面（CEI）層極大地阻礙了高鎳NMC正極材料的實際應用，尤其是在電壓高于4.3V的情況下，引起了電解液氧化分解和其他相關的副反應。因此，發(fā)展在高電壓下對高鎳NMC正極材料具有更好的氧化保護的先進電解液，對于實現(xiàn)高鎳NMC的LIBs至關重要。

近日，美國西北太平洋國家實驗室許武博士及其合作者基于之前提出的局部高濃度電解質（LHCE）的概念，進一步開發(fā)了三種新型的LHCE（AE001-AE003），其中以LiFSI為鋰鹽，有機碳酸鹽（DMC，EC和VC）為溶解溶劑，以及1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）作為稀釋溶劑，并在使用最先進的高壓NMC811（2.8 mAh cm-2）正極和商用Gr負極（3.5 mAh cm-2）的電池中評估其性能。

研究表明，本文中制備的LHCE與Gr負極和NMC811正極均顯示出優(yōu)異的相容性，可在負極和正極表面上生成薄，均勻且堅固的鈍化膜（SEI和CEI），以防止電解質連續(xù)電化學分解以及過渡金屬溶解。因此，在LiFSI-DMC-EC-TTE LHCE中，具有高壓（4.4V）的LIBs無論是在高溫還是室溫中循環(huán)和倍率性能大幅度提高，以及同時在低溫下的優(yōu)異性能。更重要的是，這項工作證實了不是電解質的電導率和粘度，而是SEI和CEI控制著LIBs快速充放電和低溫性能。因此，這項工作代表了一條在寬溫度范圍內實現(xiàn)高壓LIBs快速充放電的可行途徑。相關論文以題為“Advanced Electrolytesfor Fast-Charging High-Voltage Lithium-Ion Batteries in Wide-Temperature Range”發(fā)表在Adv. Energy Mater.上。

論文鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202000368#

圖1.（a-c）LiFSI/DMC/TTE（AE001），LiFSI/DMC/VC/TTE（AE002）和LiFSI/DMC/EC/TTE（AE003）的AIMD仿真快照；（d-f）從AIMD模擬軌跡計算得到徑向分布函數(shù)。

圖2.不同電解質的Gr||NMC811全電池在2.5到4.4V之間充放電的電化學性能

圖3.由四種不同電解液組成的Gr||NMC811電池在60°C下循環(huán)100圈前后Gr負極上SEI層的形貌和組分表征。

圖4.由四種不同電解液組成的Gr||NMC811電池在60°C下循環(huán)100圈前后NMC811正極上CEI層的形貌和組分表征。

總的來說，在這項工作中，作者針對高壓和寬溫度范圍的由Gr負極和高鎳NMC正極構成的LIBs，開發(fā)了三種基于LiFSI和碳酸鹽溶劑的LHCE，極大的提升了電池電化學性能，這一切都歸因于正極上形成的穩(wěn)定CEI和負極上形成的薄但更堅固SEI，正極和負極上增強的界面穩(wěn)定性使LIBs在長期循環(huán)中保持穩(wěn)定性。 這些關鍵發(fā)現(xiàn)為通過改性電解液提高LIBs性能提供了深入的理解，為實現(xiàn)高壓高鎳NMC正極的實際應用指明了方向。（文：Caspar）