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現(xiàn)代の私たちの生活を支えるリチウムイオン電池は、正極と負極の間に配置された電解質中をリチウムイオンが移動することで充放電される蓄（二次）電池です。この電解質を固體にし、構成する全てが固體で作られるリチウムイオン電池を「全固體電池」と呼びます。全固體電池には、エネルギー密度の向上、充電時間の短縮、安全性の向上といった種々の技術的メリットがあります。これらのメリットを十分に引き出すには、充放電中の電池內でリチウムイオンがどのように移動?分布して機能しているかの知見を得る必要があります。

支撐人們現(xiàn)代生活的鋰電池是一種蓄（二次）電池，它通過鋰離子在正極與負極之間的電解質中移動進行充放電。將電解質制成固態(tài)且所有組件均為固態(tài)的鋰電池被稱為“全固態(tài)電池”。全固態(tài)電池（相比液態(tài)電解質電池）具有能量密度更高、充電時間更短、安全性更高等多種技術優(yōu)勢。為了充分利用這些優(yōu)勢，有必要了解鋰離子在充放電過程中如何在電池內移動、分布和發(fā)揮作用。

しかし、リチウムは全固體デバイスの動作中に定量的に分析する方法が限られており、これまでリチウムイオンの移動をリアルタイムで捉えることはできていませんでした。

但是，在全固態(tài)器件的運行過程中，對鋰進行定量分析的方法有限，迄今為止還無法實時捕捉到鋰離子的運動。

研究グループは、リチウム-6（⁶Li）の濃度が95.4%に濃縮されたコバルト酸リチウム（⁶LiCoO₂）を正極として、固體電解質がリン酸リチウム（ⁿLi₃PO₄）、負極がタンタル（Ta）の構造をした薄膜全固體電池を作製しました。各層の厚さは、⁶LiCoO₂が500ナノメートル（nm、1nmは10億分の1メートル）、ⁿLi₃PO₄が1,000nm、Taが27nmでした。

研究小組以鋰-6（⁶Li）濃度為95.4%的鈷酸鋰作為正極，制備了一種磷酸鋰為固體電解質、鉭為負極的薄膜全固態(tài)電池。各層厚度為：⁶LiCoO₂ 500納米（nm、1nm是十億分之一米），ⁿLi₃PO₄ 1000nm，Ta 27nm。

その電池試料に熱中性子（入射エネルギー：0.025eV、ビームサイズ：20mm角）を照射し、⁶Li(n,α)³H熱中性子誘起核反応によって放出されるα粒子および三重水素（³H）粒子のエネルギースペクトルを充電開始からの時間の関數(shù)として測定し、リチウムイオンの深さ分布（表面からの深さの関數(shù)として表されるリチウムイオン濃度）を調べました。本実験は日本原子力研究開発機構の研究爐JRR-3で行いました。この方法は既存のものですが、今回、全固體電池分析に適するように再定義したことで、時間分解能1分間でリチウムイオンの動きを捉えることに成功しました（図1、2）。

用熱中子（入射能量：0.025eV，束流尺寸：20mm見方）輻照該電池樣品，測量了⁶Li(n,α)³H熱中子誘導核反應發(fā)射的α粒子和氚(3H)粒子的能譜，表示充電開始后的時間，并研究了鋰離子的深度分布（以距表面的深度表示鋰離子濃度）。該實驗在日本原子能研究開發(fā)機構的研究堆JRR-3中進行。該方法是傳統(tǒng)方法，但此次通過重新定義使其適用于全固態(tài)電池分析，成功地以1分鐘的時間分辨率捕捉到了鋰離子的運動（圖1和圖2）。

さらに、測定されたリチウムイオンの動きを解析した結果、Li₃PO₄固體電解質中のリチウムイオンの移動メカニズムが空孔移動機構であることと、リチウムイオンは固體電解質の全領域を一様に移動するのではなく、限られた領域（約16.2％）を移動していることを突き止めました。

此外，對測量到的鋰離子的運動進行分析，結果表明，Li₃PO₄固體電解質中鋰離子的移動機理是空位移動機理，鋰離子在有限的區(qū)域內移動（約16.2%），而不是在整個固體電解質中均勻移動。

本研究では、リチウムイオンの動きを捉えるために薄膜全固體電池を用いましたが、この方法は30マイクロメートル（μm、1μmは100萬分の1メートル）程度までの比較的厚い試料の分析も可能です。

為了捕捉鋰離子的運動，本研究使用了薄膜全固態(tài)電池，這種方法還可以分析厚度達約30微米（μm，1μm是百萬分之一米）的樣品。

入射ビームが熱中性子であることから、表面と裏面を持つ（自立）試料である場合、表面でも裏面でも大きな違いがなく測定可能です。例えば、厚さ150μmの固體電解質に厚さ20μmの正?負極を備えた全固體電池試料も分析できることから、今後、市販品に近い全固體電池の分析に展開できると考えられます。

由于入射光束是熱中子，即便樣品有正面和反面，從正面和反面進行測量的結果差異不大。由于可以對例如由150μm厚的固體電解質和20μm厚的正負極組成的全固態(tài)電池樣品進行分析，因此今后這種方法也可以用來分析接近市售品的全固態(tài)電池。

また、この方法では、試料の構造、試料?検出器の配置を調整することで、深さ分解能を1nm程度にすることも可能です。その特性を活用すれば、電極と固體電解質の間に形成される固固界面の界面抵抗の起源が解明されると期待できます。

此外，這種方法通過調整樣品的結構以及樣品和檢測器的配置，可以實現(xiàn)約1nm的深度分辨率。利用這一特性，電極與固體電解質之間形成的固體界面的界面電阻的來源有望得到闡明。

さらに、この方法を種々の固體電解質で構成する全固體電池に適用することで、固體電解質中のリチウムイオンの移動メカニズムに普遍性があるのかどうかの探索もできると考えられます。

此外，通過將該方法應用于由各種固體電解質組成的全固態(tài)電池，有望探索固體電解質中的鋰離子的移動機理是否具有普遍性。

翻譯：王寧愿

審校：劉   翔

李   涵

統(tǒng)稿：李淑珊